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1 前言
随着各种薄膜材料在许多领域中的应用越来越广泛，对它们的研究也越来越多，在微电子领域，器件之间的互连、起绝缘作用的介质层等均需要制备成薄膜的形式.这些薄膜对器件的性能起着非常重要的作用。而薄膜的性能又取决于材料的组分、晶粒尺寸等因素，在沉积以及沉积后的退火过程中，薄膜中的晶粒要经历一个熟化生长的过程，每个晶粒的尺寸都会发生变化，一些晶粒持续长大，一些晶粒逐渐消失，形成一个晶粒大小的分布。许多研究表明，晶粒的大小分布对薄膜的电学、光学等性能有重要的影响，因此研究正常生长过程中晶粒的变化情况有助于我们了解薄膜制备过程中其性能影响的机理以及寻找改善薄膜性能的方法，我们将通过建立一个理论模型来研究正常生长过程中晶粒的变化情况，并对计算机模拟的结果进行讨论。
2 理论模型
根据一致边界模型，薄膜中的每个晶粒可以看成一个多边形。在正常晶粒生长过程中，由于晶粒间的相互作用，每个晶粒的边界数会发生改变，一些晶粒的边界数增加，而另一些晶粒的边界数减少，Von Newmann与Mullins等人从理论上推导出了具有n个边界的晶粒生长速率与晶粒大小及晶粒边界数之间的关系为：
其中R为与晶粒等面积圆的半径；k是一个与晶界迁移率和自由能有关的常数（大于0）；t为时间。
从公式（1）中我们可以看出，晶粒的生长速率与晶粒边界的数量有关，对于多于6个边界的晶粒来说，晶粒是朝着大的方向生长，对于少于6个边界的晶粒来说，晶粒是朝着小的方向萎缩，直至消失；而对于6个边的晶粒来说，其不生长也不萎缩，大小保持不变，晶粒的生长速率还与晶粒本身的尺寸有关，较大的晶粒具有较小的生长（或缩小）速率，较小的晶粒具有较大的生长（或缩小）速率。
晶粒边界数的改变有两种方式，如图1所示。一是通过三角形的晶粒消失，使得相邻的晶粒的边界数减少一个。如图1（a）；另一种方式是四边形的晶粒向三角形晶粒的转换，两个相邻的晶粒的边界数增加一个，另两个相邻晶粒的边界数减少一个，如图1（b）。晶粒在生长与缩小时按照公式（1）所规定的速率变化，同时改变边界的数量，以此为基础，我们可以列出晶粒尺寸变化所遵循的偏微分方程。
对于两个边界的晶粒有：
其中n=3.4∧∞。Φn为边界数为n的晶粒的数量，它是R与t函数，Tn额为具有n个边界的晶粒中减少一个边界的晶粒所占的比例，Dn为具有n个边界的晶粒中减少（或增加）一个边界的晶粒所占比例，在这里我们假设n个边界的晶粒中减少一个边界的晶粒数量等于增加一个边界的晶粒数量，Tn与Dn可以表示为：
因为边界数大于12的晶粒数量非常少，所以在我们的模型中将所有的晶粒按照边界数分成10组（n=3，4∧11）解式（2）与（3）组成的方程组就可以得到晶粒大小的分布。
3 结果与讨论
在此模型中，初始的晶粒分布对进入稳定状态以后晶粒分布的形状没有影响，这一点已经被实验所正式，为了简单起见，我们的模拟计算从一个矩形的初始晶粒分布开始，计算平均晶粒尺寸的变化过程，根据国外已报道的模拟结果，我们选取如下参数:
图2是按照边界数分组的晶粒的分布以及总的晶粒分布，图中Ra是所有晶粒平均半径，图3是晶粒的平均尺寸随时间的变化，可以看出，晶粒的面积随时间延长呈线性增长，这与已发表的试验与模拟结果一致。
图4比较了我们计算的晶粒大小分布与国外报道的模拟的结果，可以看出，在小尺寸范围内我们的结果位于中间位置，表明此模型在此范围内较好地克服了其他模型在此范围内的不足，而在大尺寸范围内，我们的结果与其他三种模型的结果符合得很好，这就说明我们的模型可以用来计算正常晶粒生长过程中晶粒尺寸的变化。
4 结论
此模型的计算结果表明，在薄膜生长的过程中，平均晶粒尺寸（与薄膜表面平行面的面积）的变化与时间成线性关系，而且晶粒尺寸的分布与已经报道的结果符合得较好。 |
